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15003865887 15038257928活性氧化鋁水熱穩(wěn)定性
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2021-11-26
活性氧化鋁水熱穩(wěn)定性
活性氧化鋁由于其獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)和比表面性質(zhì)，在催化劑領(lǐng)域被廣泛用作負(fù)載型催化劑載體。有些催化反應(yīng)是在水熱環(huán)境中進(jìn)行的，如胺化、水合、脫水、氧氯化、羰基化、催化燃燒和甲烷選擇性催化氧化等。在低溫催化反應(yīng)過(guò)程中，活性氧化鋁載體可以在水熱條件下再水化。低于100℃的水化產(chǎn)物是勃姆石和勃姆石的混合物，高于110℃的水化產(chǎn)物是勃姆石。在高溫下，由于高溫?zé)Y(jié)、相變、孔結(jié)構(gòu)破壞或催化劑失活，載體的比表面積大大減小。此外，水蒸氣的存在將繼續(xù)與氧化鋁的水化反應(yīng)，促進(jìn)氧化鋁顆粒間形成al-o-al橋鍵，并加劇表面燒結(jié)，導(dǎo)致比表面積急劇減小和催化劑失活。因此，制備高水熱穩(wěn)定性的γ-氧化鋁載體對(duì)水熱環(huán)境下的催化反應(yīng)具有重要意義。氧化鋁的燒結(jié)和相變機(jī)理是由于體相中存在許多四面體和八面體空位，以及鋁顆粒在表面的不飽和配位。
這些空位在高溫和水蒸氣的存在下變得非常活躍。氧化鋁顆粒間的羥基發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致比表面積減小，最終轉(zhuǎn)變?yōu)?alpha;相。因此，通過(guò)改進(jìn)制備工藝、添加穩(wěn)定劑和制備鈍化氧化鋁表面活性的新材料，可以有效地延緩氧化鋁的燒結(jié)和相變。采用溶膠-凝膠法、浸漬法和共沉淀法對(duì)制備過(guò)程中改性的氧化鋁顆粒的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了改進(jìn)，降低了比表面積的損失。
研究了氧化鋁在空氣和水蒸氣存在下的3種燒結(jié)行為。通過(guò)比較發(fā)現(xiàn)，溶膠-凝膠法制備的樣品能顯著提高γ-氧化鋁的微孔穩(wěn)定性和抗燒結(jié)性，其次是浸漬法和共沉淀法。另外，燒結(jié)動(dòng)力學(xué)研究表明，溶膠-凝膠法和浸漬法制備的載體的燒結(jié)機(jī)理為體積擴(kuò)散過(guò)程，而共沉淀法制備的載體為表面擴(kuò)散機(jī)制。采用分步浸漬法引入二氧化硅和金屬氧化物對(duì)氧化鋁進(jìn)行改性。結(jié)果表明，改性氧化鋁能有效地抑制復(fù)水過(guò)程，提高水熱穩(wěn)定性。